Új nukleáris detektor kialakítása: vizsgálatok CaF 2 (Eu) szcintillátorral

A GAMMA Műszaki Rt. munkatársainak szakvéleményét kikérve egy kerámia-foglalatba beépíthető, vegyszerálló detektor, azaz CaF2(Eu) kristály kialakítása és mé-réstechnikai bevizsgálása mellett döntöttünk. A CaF2 nem rendelkezik olyan jó spektrális tulajdonságokkal, mint a NaI, ugyanakkor felhasználható kisenergiájú rönt-gensugárzás energiaszelektív detektálására. A rendszerben jelenlévő γ–, illetve az általa keltett másodlagos sugárzások hatótávolságát is figyelembe véve, a detektor vastagságát 300 µm –nek választottuk. A szcintillátor csekély vastagsága (dE/dX jellege) miatt a za-

19. ábra. (a) A ⁵¹Cr radionuklid plasztik szcintillátorral detektált energiaspektrumai 0,1 mol dm^-3 HClO4

+ 2×10⁻⁴ mol dm^-3 Na2CrO4 oldatban a Pt-elektród leszorított helyzetében különböző potenciálértékeknél.

Az ábrán oldatháttér spektrumot is feltüntettük.

(b) A ⁵¹Cr radionuklid normált spektrumai 350 mV potenciálértéknél az elektród felhúzott és lesüllyesz-tett állapotában.

(c) A ⁵¹Cr radionuklid normált spektruma 350 mV potenciálértéknél az oldathátteret is feltüntetve.

0

varó másodlagos sugárzások kisebb valószínűséggel kerülnek detektálásra. A nagyfe-szültség értékét a CaF2(Eu) kristály esetében 2150 V –nak állapítottuk meg.

A plasztik szcintillátornál már ismertetett kísérleti menet szerint tanulmányoztuk a CaF2(Eu) detektor alkalmazásának kritériumait. Először a különböző felületi többlet-koncentrációjú pontszerű forrásokhoz tartozó Iads intenzitásértékeket detektáltuk a CaF2(Eu) szcintillációs detektor segítségével levegőn a Pt elektród leszorított állapotá-ban (az eredmények 7. ábrán láthatók). Ezt követően a pontszerű források fölé különbö-ző vastagságú vízréteget helyeztünk, és az elektródot a cella aljára süllyesztve regiszt-ráltuk a keletkezett energiaspektrumokat. A mért adatokat a 20.(a) ábrán foglaltuk ösz-sze. Az ábrából jól látható, hogy az energiaspektrumok alatti területek lényegében azo-nosak. Ha ugyanezen körülmények között generált normált spektrumokat összehasonlít-juk, nem tapasztalunk spektrumtorzulást (20.(b) ábra), tehát a sugárzási tér összetétele lényegesen nem változik a mérés folyamán. Amikor azonban a lesüllyesztett és a felhú-zott állapot normált spektrumait vizsgáljuk, észrevehető kismértékű torzulás nagyobb energiáknál. Ez valószínűleg szintén a Compton-elektronok hatásának tudható be.

Független kísérletsorozatban vizsgáltuk a jelzett kromátionok Pt-felületen történő adszorpciója során detektálható energiaspektrumok jellemzőit az oldatháttérhez viszo-nyítva, miközben a Pt elektród potenciálját kontrolláltuk (21. ábra). E vizsgálatok során lényegében a ⁵¹Cr-el jelzett specieszek potenciálfüggő megkötődését követtük nyomon 150, 400 és 800 mV értékeknél. A 21.(a) ábrán látható, hogy különböző potenciálérté-keknél mért spektrumok lefutása azonos, míg az oldathátteret képviselő energiaspekt-rum csatornánként jelentősen nagyobb intenzitás értékeket ad. Ez előrevetíti azt, hogy a hasznos jel/oldatháttér viszony kedvezőtlen; azaz az oldatháttérhez képest az adszorpci-ós többletből származó növekmény kicsi. A normált spektrumok esetében azonban szembetűnő a különbség a plasztik szcintillátorral detektált eredményekhez képest. Lát-hatjuk, hogy a CaF2(Eu) detektorral felvett normált spektrumoknál nem tapasztalunk torzulást az elektród lesüllyesztett és a felhúzott állapotában. Ez arra enged következtet-ni, hogy a 300 µm vastag CaF2(Eu) szcintillátor alkalmas a ⁵¹Cr által emittált lágy rönt-gensugárzás detektálására, és a γ–sugárzás által keltett másodlagos sugárzások mérhető részaránya a szorpciós folyamatok során nem változik.

20. ábra. A ⁵¹Cr radionuklid CaF2(Eu) szcintillátorral detektált energiaspektrumai (a) és normált eneriaspektrumai (b), a pontforrás fölé különböző vastagságú vízréteget helyezve és az elektródot a cella

aljához szorítva.

(c) A ⁵¹Cr radionuklid normált spektruma az elektród felhúzott és lesüllyesztett állapotában.

0 200 400 600 800

0 500 1000 1500 2000 2500

Csatornaszám

0 500 1000 1500 2000 2500

Csatornaszám

0 500 1000 1500 2000 2500

Csatornaszám

A probléma ez esetben az oldatháttérhez viszonyított csekély intenzitásnövek-ményből adódik. A CaF2(Eu) detektor hatásfoka irodalmi adatok alapján 6-7 % [95], mely a jelenleg vizsgált rendszerre kalkulálva 6% -nak adódott. Számításokat végeztünk arra vonatkozólag, hogy 1 monorétegnyi kromátion borítottság mekkora intenzitásnö-vekményt eredményez a rendelkezésünkre álló 0,78 cm² Pt felületén. A kromátionok méretüket tekintve nagyon hasonlóak a szulfátionokhoz, és 1 monoréteg szulfátion=

1,1×10^-9 mol cm^-2 [96], így ugyanezen számértéket vettük figyelembe a becslések fo-lyamán. A kromátionok oldatkoncentrációja 2×10^-4 mol dm^-3 volt, mely megfelelt a korábbi vizsgálatoknál alkalmazott koncentrációjának (lásd V.1.3. fejezet és [89] hivat-kozás). Ahhoz azonban, hogy ennek megfelelő koncentrációtartományban tudjunk dol-gozni, a törzsoldat inaktív kromáttal való hígítására volt szükség. Ennek következtében az eredeti forrás 10¹⁴ Bq mol^-1 nagyságrendű fajlagos aktivitását 10¹² nagyságrendűre csökkentettük. A mérési eredményekből kiszámítva, az 5500 cpm oldatháttér és 500 cpm környezeti háttér beütésszám mellett, monorétegnyi Cr(VI)-megkötődés esetén a maximálisan mérhető Iads érték 400 cpm –nek adódott. A 400 cpm növekmény össze-mérhető az oldatháttér intenzitás statisztikus hibájával.

Más megközelítésben – az alábbi egyenlet segítségével – az oldatháttér intenzitás ismeretében becsülhető az Iads intenzitás kimutathatósági határa (LQ) [33]:



Esetünkben az I’sol, azaz a korrigálatlan oldatháttér intenzitása 5500 cpm. Így LQ = 1100 cpm. A 6. ábrából leolvasva a hozzátartozó ΓQ = 2,5 × 10 ^-9 mol cm^-2 –nek adódik (amely ~ 2,5 monorétegnyi felületi borítottságnak felel meg).

Összefoglalásként megállapíthatjuk, hogy a CaF2(Eu) szcintillációs kristály beépí-tését követően a „vékonyrés” módszer alkalmas a ⁵¹Cr-el jelzett specieszek szorpciójá-nak vizsgálatára, a szorpció mértékének mennyiségi becslésére. A kérdéses oldatkon-centrációnál a Cr-tartalmú specieszek megkötődését Pt-felületen vizsgálva igazolható, hogy a kromátionok felületi többletkoncentrációja nem haladja meg a 2,5 monoréteget .

21. ábra. (a) A ⁵¹Cr radionuklid CaF2(Eu) szcintillátorral detektált energiaspektrumai 0,1 mol dm^-3 HClO4

+ 2×10⁴ mol dm^-3 Na2CrO4 oldatban a Pt-elektród leszorított helyzetében különböző potenciálértékeknél.

Az ábrán oldatháttér spektrumot is feltüntettük.

(b) A ⁵¹Cr radionuklid normált spektrumai 400 mV potenciálértéknél az elektród felhúzott és lesüllyesz-tett állapotában.

(c) A ⁵¹Cr radionuklid normált spektruma 400 mV potenciálértéknél az oldathátteret is feltüntetve.

0

0 500 1000 1500 2000 2500

Csatornaszám

0 500 1000 1500 2000 2500

Csatornaszám

0 500 1000 1500 2000 2500

Csatornaszám