Nukleáris módszerek

Nukleáris módszerek alatt itt az alfa spektrometriai célra alkalmas módszereket értem, különös tekintettel a félvezetős, és szcintillációs eljárásokra, melyekkel méréseimet végeztem.

Az alfa-spektrometria nagyérzékenységű, sokféle területen alkalmazható módszer. Az alfa sugárzó radionuklidok (a periódusos rendszer 88 – 105 rendszámú elemei, melyek alfa energiái kb. a 3–9 MeV tartományba esnek) mérése ugyanakkor igen kényes, feladat.

Alfa sugárzó radionuklidok mérésére minden olyan detektorfajta alkalmazható, amelynek érzékeny térfogatába az alfa részecske képes bejutni és ott elektromos kölcsönhatást kiváltani. Ennek eredménye az az elektromos jel, amelynek amplitúdója az adott energiatartományban arányos az érzékeny térfogatban elnyelt energiával.

Különösen környezeti minták esetében (így az általam vizsgált mintáknál is) fontos a mérőeszköz alacsony háttere.

Ha a fenti követelményeket ki akarjuk elégíteni, akkor a mérésekhez ionizációs kamrát, proporcionális számlálót, szcintillációs, vagy félvezető detektort kell alkalmaznunk.

Ezek elméletileg alkalmasak alfa sugárzó radionuklidok mérésére, azonban a gyakorlatban a szcintillációs és félvezető detektorok a legelterjedtebbek. Méréseim során és is ez utóbbi két típussal dolgoztam, ezekről néhány mondat alább olvasható.

Félvezető detektorok

Az energiafelbontás alacsony értéke miatt a laboratóriumi gyakorlatban a félvezető detektorok alkalmazása terjedt el leginkább. A felületi záróréteges detektorok és a SiO2

réteggel passzivált, majd ionimplantált felületű szilícium PIPS (Passivated Implanted Planar Silicon) detektorok energiafelbontását 20 keV körüli érték jellemzi.

A felületi záróréteges detektorok gamma-sugárzásra alacsony érzékenységűek, egyszerű a mintacsere, könnyen változtatható a minta-detektor távolság, és a detektor is könnyen cserélhető. Szennyeződésekkel szemben azonban nem túl ellenálló, dekontaminálni is igen nehézkes a sérülékeny felgőzölt fémréteg miatt. A záróréteges Si detektor érzékeny a fényre, energiafelbontása is romlik a belépő ablak méretének növelésével. Az aktv

felület nagysága 100 – 1000 mm² körüli, az érzékeny térfogat vastagsága ennek megfelelően 100 – 1000 μm. Ez azért lényeges, mert az alfa részecske teljes elnyelődéséhez megfelelő vastagságú érzékeny térfogat szükséges (10 MeV-nál nem nagyobb energiájú alfa részecskék esetén ez a vastagság 100 μm).

A félvezető detektorok közül az alfa-spektrometriában a PIPS detektor a legnépszerűbb, melynek gyártása során a Si detektoroknál alkalmazott legújabb módszerek alapján kombinálják az ionimplantációt egy fotolitográfiás eljárással. Ezek a detektor készülékek több előnnyel is bírnak versenytársaikkal szemben:

- jól meghatározott p-n éleik a Si lap belsejében helyezkednek el

- más záróréteges detektorokhoz képest kisebb visszárammal ( a visszáram, vagy szivárgási áram a detektorban radioaktív sugárzás hiányában is keletkező áram, melynek véletlenszerű ingadozása elektromos zajként a hasznos jelre szuperponálódik) bírnak

- az ionimplantáció eredménye egy vékony és homogén p-réteg

- a belépő oldalra felvitt Al réteg a korábban alkalmazott gőzölt Au bevonatnál sokkal ellenállóbb (pl.: dekontaminációval szemben), ráadásul az Au réteg még kismértékben fényáteresztő is, ami zavaró tényező

A PIPS detektorok gyártása során egy n-típusú Si lapot felületi SiO2 réteggel passziválnak, majd a fotolitográfiás eljárással eltűntetik az oxidréteget azokról a helyekről, ahol a detektor belépőablakai lesznek. Ezután az ionimplantációs „dopolás”

(szennyezés) gyorsító berendezés segítségével történik. A szennyezőanyagok: B (p-típus, akceptor) és As (n-(p-típus, donor). A felmelegedett (600°C) detektor anyagot ezután 30 perc alatt lehűtik és eltávolítják az implantáció során károsodott réteget. A felületeket ezt követően alumínium bevonattal látják el (párologtatással), mely lépés után kialakítható a végleges mintázat, valamint a megfelelő elektromos kontaktus.

Az általam is használt mérőrendszer egy kompakt egységben (NIM modul) foglal helyet, mely biztosítja a nagyfeszültséget (bin tápegység), helyet ad a detektor kamrának, és a kezelőszerveknek (erősítők, pulser, vákuumérő, stb.). A kamrában a mérés ideje alatt vákuumot biztosítunk. A vákuumszivattyút puffertartály

közbeiktatásával csatlakoztatjuk a kamrához, hogy megakadályozzuk az olajpára bejutását a kamra belsejébe.

A szcintillációs detektorok

A szcintillációs méréstechnika a gáztöltéses és félvezető detektorok mellet szintén megfelelő lehetőséget kínál alfa sugárzó radionuklidok mérése során.

A talán legismertebb ZnS (cink-szulfid) kristályok azon tulajdonságát, hogy alfa sugárzás hatására fényfelvillanásokat produkálnak, már egészen régen (1903) felfedezték, nem sokkal később már alfa részecskék számlálására is alkalmazták.

A fotoelektron-sokszorozó (photomultiplier tube, PMT) csövek kifejlesztése tette lehetővé a módszer széleskörű felhasználását.

Mióta bebizonyosodott, hogy a talliummal szennyezett NaI kristályból kilépő fényvillanás intenzitása (tehát a fotonok száma) egyenesen arányos a kristályban leadott energiával, ezt a módszert is alkalmazzuk spektrometriai célokra.

Léteznek szilárd és folyékony szcintillátor anyagok, a felhasználás területe így igen széles. A szcintillátor anyagok közül a legjelentősebbek:

- szervetlen alkáli halogenidek (NaI, CsI) - szerves egykristályok (antracén, stilbén,…)

- szerves plasztikok

- szerves folyadékok (koktélok, elemspecifikus keverékek)

A legjobb megoldás a vizsgálandó izotópot és a detektoranyagot ugyanabban a halmazállapotban elkeverjük a detektor érzékeny anyagával. Erre ad lehetőséget a folyadék-szcintillációs technika. Ez a módszer egy folyadék halmazállapotú detektoranyagot tartalmazó szcintillációs koktélt használ. A módszernek alapvető előnye az, hogy a detektoranyaggal összekevert minta mérése esetén automatikusan teljesítődik a 4π geometria, és nem kell számolnunk az önabszorpció okozta veszteséggel.

A szcintillációs koktélok oldószerből (benzol, toluol, stb.), valamint primer és esetenként szekunder szervesanyagból (terfenil, antracén, stb.) állnak. A legnagyobb térfogatszázalékban az oldószer van az elegyben. Ez a fázis nagy hatásfokkal elnyeli az

energiát, de az általa kibocsátott fotonok hullámhossza nem esik a látható tartományba.

Ezért tesznek két másik anyagot is a koktélba. A primer szcintillátor átveszi az oldószer molekulák gerjesztési energiáját, és fényt bocsát ki, melynek hullámhossza már nagyobb. A szekunder szcintillátor átveszi a primer által kibocsátott energiát és még hosszabb hullámhosszúságú fotont bocsát ki. A két szcintillátor csak kis koncentrációban (max. 5g*L^-1) van a koktélban.

A szcintilláció mechanizmusát terjedelmi okokból leegyszerűsítve ismertetem: a radioaktív részecskék az oldószer molekulákat gerjesztik (hiszen az oldott anyag koncentrációja csupán 5% körüli). Ezek a molekulák az így nyert többletenergiát az ultraibolya tartományba eső hullámhosszú fotonok formájában adják le. Az oldott anyag (szcintillátor) molekuláit ezek a fotonok gerjesztik, de ennél fontosabb az az energia átadás, amely közvetlenül az oldószer molekulákból az oldott anyag molekuláiba történik (molekuláról molekulára „vándorolva”, gyakorlatilag veszteség nélkül). A legerjesztődés során ekkor már a kék szín hullámhossz-tartományába eső 360 – 370 nm-es fény emittálódik. Az eredmény fokozható, ha két oldott anyagot alkalmazunk (a szekunder szcintillátor feladata további hullámhossz eltolás a látható tartományban 410 – 490 nm-re) – a kereskedelemben elérhető koktélok többsége ilyen.

A folyadékszcintillációs jelek gyors lefutásúak, de attól függően, hogy alfa, vagy béta részecske kölcsönhatásának eredménye az impulzus, külön lehet választani azokat. Béta részecske esetében átlagosan 100 eV, míg alfa részecske esetében mintegy 1000 eV szükséges egy foton keltéséhez. A lecsengés idejében is van különbség: míg az alfa sugárzás hatására keletkezett jelek lassan csengenek le (a gerjesztés során ugyanis hosszabb, >300 ns élettartamú, ún. triplett molekulaállapot jön létre), addig a béta sugárzás esetében sokkal gyorsabban végbemegy a folyamat (a gerjesztés során a molekulák <80 ns élettartamú ún. szinglett állapotba kerülnek).

A jelalak lecsengési idejének eltérése jelalakbeli torzulást okoz, és tulajdonképpen ez alapján történhet az alfa és béta jelek szétválasztása (jelalak diszkrimináció).

Mint azt korábban említettem a fotoelektron-sokszorozó teszi lehetővé a fényfelvillanások elektromos jellé alakítását. A modern folyadékszcintillációs készülékek úgynevezett koincidencia kaput tartalmaznak, melynek feladata a két

beépített PMT segítségével az elektronikus zajszint csökkentése. Az egymással koincidenciába kapcsolt PMT-k segédelektronikája (a koincidencia kapu) csak akkor mér, ha a két PMT egyszerre jelzi a beérkező fotont. Így a sokszorozók véletlen zajának hatása jelentősen csökkenthető.

Jelformálás és erősítés után a jelek egy sokcsatornás analizátor (Multi Channel Analyzer –MCA) bemenetére jutnak, ahol az analóg-digitális jelátalakító (Analod Digital Converter – ADC) digitális jelet állít elő a beérkező analóg jelből. A digitális jelek jelekből létrehozható a spektrum, ezt a feladatot (a kiértékeléssel, archiválással együtt) már számítógép végzi [87].