• Nem Talált Eredményt

[1] Pourbaix, M.: Atlas of electrochemical equilibria in aqueous solutions, Pergamon Press, Oxford, 1966.

[2] Jung, Ki-Suk., Se Chul Sohn, Yeong Keongh Ha, Tae Yoon Eom, Sock Sung Yun : J. (1991) Electroanal. Chem., 315, 113

[3] Heyes, S.J.: www.radiochemistry.org/periodictable/la_series/index.html, 2003.

[4] Emri, J.: szóbeli közlés, 2005.

[5] Choppin, G.R., (1983) Radiochim. Acta 32, 43 [6] Wadt, W.R.: J. (1981) Am. Chem. Soc. 103, 6053

[7] Parkin, G.F.R. (ed.), (2004) Comprehensive Coordination Chemistry II. Vol. 3.

p.192, Elsevier, Amszterdam

[8] Peak, D., Luther G.W., Sparks, D.L., (2003) Geochim. Cosmochim. Acta, 67(14) 2551,

[9] Cotton, F.A., Wilkinson, G., (1988) Advanced Inorganic Chemistry (5th edition), Wiley Interscience, New York

[10] Gmelin: Gmelins Handbuch an Anorganische Chemie, Vol.55. Uran and Isotope, Verlag Chemie, Berlin, 1936

[11] Grindler, J.E (1962): The Radiochemistry of Uranium, Subcommittee on Radiochemistry, National Academy of Sciences, USA

[12] Nguyen-Trung, G.M. Begun és D. A. Palmer (1992) Inorg. Chem., 31, 5280

[13] Carnahan, C.L. (1987) Radiochim. Acta, 44/45, 349

[14] Baes, C.F., Mesmer, R.E (1976) The Hydrolysis of Cations, Wiley, New York [15] Baraniak M, Schmidt, M., Bernhard, G., Nitsche,H. (1996) : Complex formation

of hexavalent uranium with lignin degradation products, www.fz.rossendorf.de/pls/rois/cms?pNid-142.

[16] Arnold, T., Zorn, T., Bernhard, G., Nitsche, H. (1996) : Sorption of uranium(VI) on polypropilene surfaces, www.fz.rossendorf.de/pls/rois/cms?pNid-142.

[17] Blundy J., Wood B., (2003) Rev. Mineral Geochem.; 52:59-123

[18] Van Orman JA., Grove TL., Shimizu N., (1998) Earth Planet Sci. Lett.; 160:505-519

[19] Bourdon B., Henderson G. M., Lundstrom C. C., Turner S. P., (2003) Rev.

Mineral Geochem.; 52:1-21

[20] Calas G., (1979) Geochim. Cosmochim. Acta; 43:1521-1531

[21] Turner S., Bourdon B., Gill J., (2003) Rev. Mineral Geochem.; 52:255-315 [22] Langmuir D., (1978) Geochim. Cosmochim. Acta; 42:547-569

[23] Langmuir D., Herman J. S., (1980) Geochim. Cosmochim. Acta; 44:1753-1766 [24] Guillaumont R., Bouissiéres G., Muxart R., (1968) Actinides Rev.; 1:135-163 [25] Dr Ormai P., (2003) Nemzetközi és hazai törekvések a radioaktív hulladékok

biztonságos kezelésére és elhelyezésére. A Radioaktív Hulladékokat Kezelő Közhasznú Társaság kiadványa.

[27] Aggarwal S.K., Chourasiya G., Duggal R.K., Singh C.P., Rawat A.S., Jain H.C.

(1984). Nucl. Instr. and Meth. A, 223, 266.

[28] Aupiais J., Dacheux N., Thomas A. C., Matton S. (1999) Anal. Chim. Acta; 398 (2-3): 205-218.

[29] Becker J.S., Dietze H-J. (eds.) (2000) Mass Spectrometry of Long-Lived Radionuclides - in: Encyclopedia of Analytical Chemistry

[30] Bennett H., Oliver G (1992) Minerals and Allied Materials. Wiley, Chichester [31] Borszéki J. (1998) Optikai spektroszkópia II, Egyetemi jegyzet, Egyetemi

Kiadó, Veszprém

[32] de Bortoli M.C. (1967) Anal. Chem.; 39: 375.

[33] Chu N.Y. (1971) Anal. Chem.; 43: 449.

[34] Croudace I., Warwick P., Taylor R., Dee S. (1998) Anal. Chim. Acta; 371 (2-3):

217-225.

[35] Delle Site A., Marchionni V., Testa C., Triulzi C. (1989) Anal. Chim. Acta; 117:

217.

[36] Fassett J.D., Kelly W.R. (1984) Anal. Chem.; 56: 550.

[37] Ghaleb B. (2004) J. Anal. At. Spectrom.; 19: 906.

[38] Gore M.G. Spectrophotometry and spectrofluorimetry: a practical approach, 2nd Ed., Oxford University Press: Oxford, 2000.

[39] Görög Sándor (2004) Magyar Kémiai Folyóirat; 2: 109-110

[40] Harvey B.R., Lovett M.B. (1984) Nucl. Instrum. Methods Phys. Res.; 223: 224.

[41] Hindman F.D. (1983) Anal. Chem.; 55: 2460.

[42] Hindman F.D. (1986) Anal. Chem.; 58: 1238.

[43] Holm E., Fukai R. (1976) Talanta; 23: 853.

[44] Horwitz E.P., Dietz M.L., Chiarizia R., Diamond H., Maxwell S.L., Nelson M.R. (1995) Anal. Chim. Acta; 310: 63.

[45] Ichinose N., Schwedt G., Schnepel F.M., Adachi K., Fluorometric analysis in biomedical chemistry. Trends and techniques including HPLC applications, Wiley: Chichester, 1991

[46] Ingelbrecht C., Moens A., Eykens R., Dean A. (1997) Nucl. Instr. and Meth. A;

397 (1): 34-38.

[47] Joshi S.R. (1985) J. Radioanal. Nucl. Chem.; 90: 409.

[48] Kanai Y. (1986) Radioisotopes; 359: 601.

[49] Levine H., Lamanna A. (1965) Health. Phys.; 11: 117.

[50] Langmuir D. (2001) American Mineralogist; 86: 585.

[51] Lee M.H., Lee C.W. (2000) Nucl. Instr. and Meth. A; 447 (3): 593.

[52] Maxmann S.H. (1967) Nucl. Instr. and Meth.; 50: 53.

[53] McCormick A. (1992) Appl. Radioactive Isotopes; 43: 271.

[54] Meadows J.W.T., Schweiger J.S., Mendoza B., Stone R.. IAEA, Vienna, 1975.

[55] Michel H., Gasparro J., Barci-Funel G., Dalmasso J., Ardisson G., Sharovarov G. (1999) Talanta; 48 (4): 821.

[56] Nelson F., Michelson D.C., Holloway J.H. (1964) J. Chromatogr.; 14: 258.

[57] Parker W., Falk R. (1962) Nucl. Instr. and Meth. A.; 16: 355.

[58] Pilviö R., Bickel M. J. (1998) Alloy Compd.; 49: 271-273 [59] Price K.R. (1973) J. Environ. Quality; 2: 62.

[60] RADREM (Radioactivity Research and Environmental Monitoring Committee) Sampling and Measurement of Radionuclides in the Environment. HMSO, London, UK, 1989.

[61] Sill C.W., Puphal K.W., Hindman F.D. (1974) Anal. Chem.; 46: 1725.

[62] Smith L.L., Crain J.S., Yaeger J.S., Horwitz E.P., Diamond H., Chiarizia R.. J.

(1995) Radioanal. Nucl. Chem.; 194: 151.

[63] Smith L.L., Yaeger J.S. (1996) Radioactiv. Radiochem.; 7: 35.

[64] Talvitie N.A. (1971) Anal. Chem.; 43: 1827.

[65] Talvitie N.A. (1972) Anal. Chem.; 44: 280.

[66] Testa C., Desideri D., Meli M.A., Bazzarri S. (1989) J. Radioanal. Nucl. Chem.;

129: 191.

[67] Thomson J. (1982) Anal. Chim. Acta; 142: 259.

[68] Tome F.V., Sanchez A.M. (1991) Appl. Radiat. Isot.; 42: 135.

[69] Toole J., Hursthouse A.S., McDonald P., Sampson K., Baxter M.S., Scott R.D., McKay K., in:. Jarvis K.E, Gray A.L., Williams J.G., Jarvis I.(Eds.). Cambridge, RSC Special Publication No. 85, 1990.

[70] Deme S., Félvezető detektorok magsugárzás mérésére, Műszaki Könyvkiadó, Budapest, 140-141, 1968

[71] H. Fischer, (1967) J. Elektrochem. Soc. Japan; 25: 169

[72] EPA. (1993). Diffuse NORM Wastes - Waste Characterization and Preliminary Risk Assessment. Prepared by S. Cohen and Associates, Inc., and Rogers &

Associates Engineering Corp., for the U.S. Environmental Protection Agency Office of Radiation and Indoor Air.

[73] ICRP 1990. 1990 Recommendations of the International Commission on Radiological Protection. ICRP Publication 60. International Commission on Radiation Protection, Oxford, England: Pergamon Press.

[74] IAEA 1988. Principles for the Exemption of Radiation Sources and Practices from Radiological Control, IAEA Report Safety Series No. 89. International Atomic Energy Agency, Vienna, Austria. 1988.

[75] EURATOM 1996. Laying Down Basic Safety Standards for the Protection of the Health of Workers and the General Public from the Dangers Arising from Ionizing Radiation. Council Directive 96/29 Euratom of May 13, 1996. Official Journal of the European Communities, Vol. 39, No. L 159, June 29, 1996.

(http://europa.eu.int/smartapi/cgi/sga_doc?smartapi!celexapi!prod!CELEXnumd oc&lg=EN&numdoc=31996L0029&model=guichett)

[76] Radioactive Substances Act of 1993. United Kingdom

[77] Ionizing Radiation Regulations of 1999. Statutory Instrument 1999 No. 3232.

ISBN 0 11 085614 7. United Kingdom

[78] Proposals for Radioactive Substances (Basic Safety Standards) (England and Wales) Regulations 2000 and The Radioactive Substances (Basic Safety Standards) (England and Wales) Direction 2000. Consultative Document.

Department of the Environment, Transport, and the Regions. London, United Kingdom. 2000.

[79] The Radioactive Substances Act of 1993: Implementing the Revised Basic Safety Standards Directive Euratom 96/29, Appendix 2 – Derivation of clearance levels for solid radioactive materials. Department of the Environment, Transport, and the Regions.London, United Kingdom. 1999.

[80] FPTRPC 2000. Draft Guidelines for the Management of Naturally Occurring Radioactive Materials (NORM). Federal Provincial Territorial Radiation Protection Committee, January, 2000., Canada

[81] Recommendations on Limits for Exposure to Ionizing Radiation. NCRP Report 91. National Council on Radiation Protection and Measurements, Bethesda, Maryland. June 1, 1987

[82] Limitation of Exposure to Ionizing Radiation. NCRP Report No. 116. National Council on Radiation Protection and Measurements, Bethesda, Maryland. 1993.

[83] Radiation Protection in the Mineral Extraction Industry. NCRP Report No. 118.

National Council on Radiation Protection and Measurements, Bethesda, Maryland. 1993.

[84] 1996. évi CXVI. törvény az atomenergiáról

[85] 16/2000. (VI. 8.) EüM rendelet az atomenergiáról szóló 1996. évi CXVI. törvény egyes rendelkezéseinek végrehajtásáról

[86] 59/2005. (XII. 20.) EüM rendelet az atomenergiáról szóló 1996. évi CXVI.

törvény egyes rendelkezéseinek végrehajtásáról szóló 16/2000. (VI. 8.) EüM rendelet módosításáról

[87] Bódizs Dénes: Atommagsugárzások méréstechnikái, Typotex, 2006, Budapest [88] Erdey-Grúz Tibor: Elektródfolyamatok kinetikája, Akadémiai kiadó, 1969,

Budapest

[89] P. Giridhar, K.A. Venkatesan, S. Subramaniam, T.G. Srinivasan and P.R.

Vasudeva Rao (2008) Journal of Alloys and Compounds; 448: 104

[90] K. Shirasaki, T. Yamamura, T. Herai and Y. Shiokawa (2006) Journal of Alloys and Compounds; 418: 217

[91] A. Elyahyaoui, R. Zarki and A. Chiadli (2003) Applied Radiation and Isotopes;

58: 119

[92] I.W. Croudace, P.E. Warwick and R.C. Greenwood (2006) Analytica Chimica Acta; 577: 111

[93] R. Zarki, A. Elyahyaoui and A. Chiadli (2001) Applied Radiation and Isotopes;

55: 167

[94] R. Weber, R. A. Esterlund and P. Patzelt (1999) Applied Radiation and Isotopes;

50: 929

[95] Y.H. Kang, J.H. Lee, S.C. Hwang, J.B. Shim, E.H. Kim and S.W. Park (2006) Carbon; 44 :3142

[96] Tadafumi K., Masatoshi I., Naruhito K., Reiko F. and Hiroshi T. (1997) Journal of Nuclear Materials; 247: 227

[97] M. V. Ramaniah, R. J. Singh, S. K. Awasthi and Satya Prakash (1975) The International Journal of Applied Radiation and Isotopes; 26: 648

[98] G. Leturcq, A. Grandjean, D. Rigaud, P. Perouty and M. Charlot (2005) Journal of Nuclear Materials; 347: 1

[99] K. Eberhardt, M. Schädel, E. Schimpf, P. Thörle and N. Trautmann (2004) Applied Radiation and Isotopes; 58: 119

[100] R. N. dos Santos, L. S. Marques and F. B. Ribeiro (2002) Applied Radiation and Isotopes; 56: 741

[101] M. H. Lee and C. W. Lee (2000) Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment;

447: 593

[102] P. Blanco Rodríguez, F. Vera Tomé and J. C. Lozano (2001) Applied Radiation and Isotopes; 54: 29

[103] R. Weber, P. Vater, R. A. Esterlund and P. Patzelt (1999) Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment; 423: 468

[104] F. Vera Tomé, M. Jurado Vargas and A. Martín Sánchez (1994) Applied Radiation and Isotopes; 45: 449

[105] F. Vera Tome and A. Martin Sanchez (1991) International Journal of Radiation Applications and Instrumentation. Part A. Applied Radiation and Isotopes; 42: 135

[106] F. Vera Tomé and A. Martín Sánchez (1990) International Journal of Radiation Applications and Instrumentation. Part A. Applied Radiation and Isotopes; 41: 449 [107] Hindman, F.D., (1983) Anal. Chem., 55, 2460-2461

[108] Sill, C.W. and Williams, R.L., (1981) Anal. Chem., 53, 415-421

[109] Gómez Escobar, V., Vera Tomé, F., Lozano, J.C., Martín Sánchez, A., (1998) Appl. Radiat. Isot., 49, 875-883

[110] IAEA TECDOC 1396 (2002)

5. Tézisek

A dolgozatomban ismertetett eredmények alapján az alábbi téziseket fogalmaztam meg:

5.1. Módszerfejlesztés

(1) Az általam használt alfa spektrometriás forráskészítési eljárással mérhető az alacsony urán koncentrációjú, és szennyezett minták urántartalma és 234U/238U izotóparánya is.

(2) A módszerfejlesztés során javult az elektrodepozíciós források felbontása, és a leválasztás hatásfoka, a mérések reprodukálhatóak voltak. Az alfa spektrometriás mérések eredményeit az ICP mérések is igazolták.

5.2. Ipari minták

(1.) Az urán-akkumulációt a bórsavas oldat pH-ja, a felület korróziós állapota és az oldott és kolloid méretű UO2(OH)2 specifikus adszorpciója alapvetően befolyásolja.

(2.) A hőátadó acélcsőminta belső felületén az U tartalmú modelloldatból a maximális U-megkötődés pH=6,0 értéknél mérhető, ami uranil-hidroxid (UO2(OH)2) megkötődését feltételezve megközelítően monoréteg borítottságnak felel meg.

(3) Az urán-kontamináció a korrózióálló acél hőátadó cső felületeken minimálisra csökkenthető, ha a bórsavas oldat pH-ja nem haladja meg lényegesen a pH=4,0 értéket, illetve jelentősen nagyobb, mint pH=8,0, valamint ha a Fe és Cr tartalmú korróziótermékek oldatkoncentrációja és az acélfelület korróziósebessége minimális.

5.3. Környezeti minták

(1) Beigazolódott hogy a Pécs környéki bányaterületeken mért kifolyóvizek urán aktivitáskoncentrációja jelentősebb, mint az egyéb bányák területén mért urán aktivitás koncentrációk.

(2) A vizsgált minták nagy urán aktivitás-koncentrációinak és az izotóparányok jelentős eltolódásának oka az, hogy a bányatevékenység során az urántartalmú kőzet felaprózódása elősegítette a 238U bomlása során bekövetkező mátrixroncsoló hatást, a kőzetből így lehetővé vált az izotópok intenzívebb kioldódása.

(3) A vizekben mért izotóp aktivitás koncentrációk geológiai/hidrogeológiai adatokkal kiegészítve alkalmasak a szennyezett területek uránizotópoktól eredő radiológiai viszonyainak (izotóp ki- és beszállítódás, kioldódás mértéke) leírására.

6. Theses

Based on the results introduced in my study, the following theses were drawn up:

6.1. Development of method

(1) Using the alpha-spectrometry source preparation process applied by me the uranium-content and also the 234U/238U isotope ratio can be measured in contaminated samples or samples with low uranium-concentration.

(2) During the method development the resolution of electro-deposition sources and the efficiency of isolation improved, and measurements were reproducible. Results of the alpha-spectrometry measurements were verified by the ICP-measurements.

6.2. Industrial samples

(1.) Uranium accumulation is essentially influenced by the pH-level of the boric acidic solution, the corrosive condition of the surface, and the

specific adsorption of dissolved and colloid-sized UO2(OH)2.

(2.) The maximum U-uptake from the model solution containing U on the inner surface of the heat-exchanger steel pipe sample can be measured by pH=6,0 value, which, assuming the uptaking of uranyl-hydroxide (UO2(OH)2) approximately corresponds to a mono-layer coating.

(3) Uranium contamination can be minimized on the surface of the heat-exchanger corrosion-resistant steel pipe, if the pH-level of the boric acidic solution does not significantly exceed the value pH = 4.0, or if it is significantly higher than pH = 8.0, and if the solution concentration of corrosion products containing Fe and Cr, and the corrosion rate of the steel surface is minimal.

6.3. Environmental samples

(1) It was verified that the uranium activity concentration levels of effluent water measured in mine fields surrounding Pécs are more significant than the uranium activity concentration levels measured in the territories of other mines.

(2) The cause of the high uranium activity-concentration levels of the samples inspected and the significant shifting of isotope ratios is that during the mining activities the disintegration of rocks containing uranium helped the matrix destructive effect occurring during the decomposition of 238U, and it made the more intensive dissolution of isotopes from the rocks possible.

(3) The isotope activity concentration values measured in waters complemented with geological/hydro-geological data are capable of describing radiological conditions of contaminated areas (transportation of isotopes in and out, degree of dissolution) originating from uranium isotopes.