Minthogy Ar/Ar módszeres kormeghatározással Európában több laboratórium is foglalkozik, először arra gondoltam, hogy mintáinkat több geokronológiai laboratóriummal is kapcsolatban álló reaktornál kellene besugároztatni, mivel így könnyen hozzájuthatnánk a besugárzás kivitelezésével kapcsolatos tapasztalatokhoz. Sajnos, ez nem így történt. Az atomreaktor lényegesen nagyobb létesítmény, mint egy geokronológiai laboratórium, s a besugárzást teljesen rutinszerűen, a munka tudományos vonatkozásaira, egyedi igényeire tekintet nélkül igyekszik elvégezni. Van olyan reaktor, amelynek neutronspektruma alig-alig
22 elégíti ki az Ar/Ar módszer igényeit, s az is előfordult, hogy a reaktornál dolgozó kollégák a Cd árnyékolás szükségtelenségéről kívántak meggyőzni.
A besugárzást végül a KFKI AEKI ilyen irányú tapasztalatokkal nem rendelkező reaktoránál (Gadó és társai, 1998) oldottuk meg, s ebből később több előnyünk is származott.
A 3.3.1. ábra a reaktor neutronspektrumának, a 3.1.1. reakció hatáskeresztmetszetének és a
39Ar hozamának eloszlását mutatja (Turner és Cadogan, 1974) a neutronenergia függvényében.
Látható, hogy 39Ar-t az 1 MeV-nél valamivel nagyobb energiájú neutronok keltenek, a reaktorneutronok igen nagy részének az energiája viszont < 1 MeV. Az 1 MeV-nél kisebb energiájú neutronok a 39Ar előállítása szempontjából teljesen értéktelenek, ellenben jelentősen megnövelik a minta radioaktivitását. Emellett a termikus neutronok az energetikus neutronoknál lényegesen több 40Ar-t keltenek, s ez növeli a 40Ar(rad) mérésének hibáját.
Mindezek miatt az Ar/Ar kormeghatározás céljából végzett besugárzás esetén alapvetően fontos a Cd árnyékolás alkalmazása. Ezzel szemben a reaktor szempontjából a Cd-mal árnyékolt minták nemkívánatosak: a Cd ugyanis nagyon erősen abszorbeálja a termikus neutronokat, s ezért a besugárzás befejezésekor, a minta eltávolításakor a reaktorból a reaktor teljesítménye megnövekszik. Erre a reaktor biztonsági rendszere azonnal reagál, esetleg le is állítja a reaktort; a reaktor többi használójának nem kis bosszúságára.
3.3.1. Ábra. A 39K(n,p)39Ar magreakció hatáskereszt-metszete és a 39Ar keltésének hozama a reaktorneutro-nok energiájának függvényében (Turner és Cadogan, 1974) után. Φ(E): neutronfluxus; σ(E): hatáskeresztmetszet; Φ(E) σ(E): a 39Ar keltésének energiafüggése
23 Ezen a ponton mutatkozik meg az előnye a hazai rektornál végzett besugárzásnak, amikor is a geokronológiai laboratórium szempontjaira felár nélkül is tekintettel vannak. A reaktor üzemeltetői tudják ugyanis, hogy mikor fogják a reaktort leállítani, s a kívánt besugárzási idő ismeretében könnyen meghatározható a besugárzás elkezdésének ideje úgy, hogy a besugárzott mintát már a leállított reaktorból távolíthassuk el.
A Cd árnyékolás mellett történő besugárzáskor számításba kell vennünk a Cd melegedését, ami a termikus neutronok abszorpciójakor felszabaduló energia következménye. Minthogy a Cd árnyékolás és az azt bezáró Al tok között a hőkontaktus bizonytalan, a reaktor tengelyében a melegedés esetleg a Cd megolvadását is eredményezheti. Ezt elkerülendő Simonits András a 229/3 pozíciót javasolta besugárzásra, ahol a neutron fluxus várható értéke 1,5-2,0x1013 n/cm2s
A KFKI AEKI reaktoránál alkalmazott besugárzás módszerét először a Kárpát-Balkán Geológiai Asszociáció 16. Kongresszusán, Bécsben ismetettük (Balogh, Simonits, 1998b), majd az általunk először alkalmazott kísérleti megoldásokat külön is leírtuk (Balogh, Simonits, 1998a). A besugárzandó mintákat Al fóliába csomagoltuk, majd 6 mm átmérőjű hengereket préseltünk belőlük. Az így becsomagolt mintákat 50 mm hosszú, 6,5 mm belső átmérőjű Al csövecskékben helyeztük el, a Cd árnyékoló tok 4 db mintákkal töltött Al csövecskét tartalmazott (3.3.2. ábra). A minták mellett a mintákhoz hasonlóan elkészített K2SO4-et és CaF2-t is besugároztunk, a K-ból és Ca-ból keletkezett Ar izotópok hozamának meghatározása céljából. Emellett jól ismert korú standardokat is elhelyeztünk a minták között, ezek segítségével a Cd árnyékolás belsejében több helyen is meg tudtuk határozni a J besugárzási paraméter értékét. A minták között kb. 5 mg tömegű Ni lemezkéket is elhelyeztünk, amelyek a besugárzás alatt az integrált fluxus értékével arányos mértékben felaktiválódtak. A Ni lemezkék elhelyezése megkönnyítette a besugárzási paraméter eloszlásának meghatározását a Cd árnyékolás belsejében.
Az első besugárzás azt mutatta, hogy a neutronfluxus változása az egyes Al csövecskék között elég sok, 13-15 % is lehet. Az 3.3.3a. ábrán a 4 Al csövecske mentén a magasság függvényében ábrázoltuk a Ni lemezek aktivitása alapján meghatározott neutronfluxust, a besugárzási paramétert pedig standardok segítségével állapítottuk meg. Látható, hogy az LP-6 jelű amerikai és az 1/65 ill. 2/65 jelű szovjet standardok között szisztematikus eltérés is lehetséges.
A neutronfluxus egyenletesebbé tétele érdekében egy speciális eszközt fejlesztettünk ki, amelynek segítségével besugárzás közben a reaktor hűtővize forgatja a mintát tartó Al tokot. A
24 3.3.2. ábrán látható módon a Cd árnyékolóban lévő mintákat tartalmazó Al tokot a besugárzó edény (canister) belsejében egy propellerrel is ellátott tengelyre helyeztük.
3.3.2. Ábra. Minták és standardok elhelyezése az Al csövecskékben, az Al csövecskék a Cd tokban, a Cd tok a lezár Al csőben, az Al cső a propellerrel ellátott
canisterben
Így a reaktor hűtővize az Al tokot állandóan forgatta, sőt, azt rögzítette is a canister középvonalában. Az 3.3.3b. ábrán látható a rendkívül jó eredmény: egy adott magasságon a fluxus 10 %-ot is meghaladó változása < 0,3 %-ra csökkent. Azokban a reaktorokban, ahol az egyenletes besugárzás fontos követelmény, általában a reaktoron kívül elhelyezett motorral forgatható besugárzó helyet alakítanak ki. Ez kétségkívül elegánsabb és kényelmesebb az általunk választott megoldásnál, de meglehetősen költséges. Emellett beépített forgatórendszerrel csak a reaktor egy adott csatornájában lehet besugározni, míg az általunk készített eszköz a reaktor bármely csatornájában elhelyezhető, és ezáltal a besugárzás változatosabb feltételek között is elvégezhető. A forgó tokban végzett besugárzáskor a szisztematikus eltérés az LP-6 és a két szovjet standard között hangsúlyosabban jelentkezik, amit a minták inhomogenitása is okozhat.
25 3.3.3. Ábra. A neutronfluxus változása az Al csövecskék mentén a Cd tokban a minta
forgatása nélkül (A) és a minta forgatásakor (B)
Az 3.3.4. ábra és a 3.3.1. táblázat az Ar izotópok keletkezésére vezető magreakciók hozamait mutatja, amelyeket az Ar spektrumok kiértékelésekor kell felhasználnunk. A klórból képződött Ar izotópokat a kiértékelés során nem használjuk, a teljesség kedvéért tüntettem fel a NaCl besugárzásával mért hozamokat.
A CaF2 besugárzásakor 40Ar és 36Ar egyaránt keletkezik, a Ca-ból keletkezett Ar-ban azonban a 40Ar/36Ar arány lényegesen kisebb az atmoszférára jellemző értéknél. Praktikus okokból a Ca-ból keletkezett 40Ar-t atmoszférikusnak tekintik (a kétfajta 40Ar megkülönböztetése igen nehéz lenne és nincs is rá szükség), s 295,5-tel elosztott részét [(40Ar/36Ar)atm = 295,5] a 36Ar(atm) csúccsal együtt levonják a teljes 36Ar csúcsból. A megmaradó 36Ar csúcsot tekintik a Ca-ból keletkezett 36Ar-nak, s a Ca-ból keletkezett (36Ar/37Ar)Ca arány megállapításakor már elegendő egyedül ezt figyelembe venni. Az 3.3.1. táblázatban a más szerzők méréseiként feltüntetett adatokat McDougall és Harrison
26 (1988) munkájából vettem. Látható, hogy KFKI AEKI reaktorára meghatározott hozamok összhangban vannak a más szerzők által közölt adatokkal.
A mérések ellenőrzése céljából hasznos, ha ugyanazon mintákat több laboratórium is megméri. A Moslavačka gora pegmatitjából elválasztott muszkoviton pl. 73,2±0,8 M év plató kort határoztunk meg (Palinkaš és társai, 2000). Ugyanezen pegmatit muszkovitjának plató kora a Bécsi Egyetem Geológiai Intézetében végzett kormeghatározás szerint 74,0±1,0 M év (Balen és társai, 2001).
3.3.4.Ábra. Az Ar izotópok keltésére vezető magreakciók hozama és a keltett Ar izotópok aránya a KFKI AEKI reaktorában
27 Izotóparány Különböző reaktorokra
közölt értékek
A KFKI AEKI reaktorának 229/3 pozíciójában mért
értékek
(36Ar/37Ar)Ca (1,1-5,5)x10-4 3,1x10-4
(38Ar/37Ar)Ca (6-390)x10-5 -
(39Ar/37Ar)Ca (6,4-9,4)x10-4 6,4x10-4
(40Ar/37Ar)Ca ≤6x10-4 *
(37Ar/39Ar)K (~0-22,0)10-4 -
(38Ar/39Ar)K (1,0-6,7)x10-2 1,16x10-2
(40Ar/39Ar)K (20-3000)x10-4 80x10-4
*A keltett 40Ar-t atmoszférikusnak tekintjük.
3.3.1. Táblázat. A KFKI AEKI atomreaktorában K és Ca besugárzásával keltett argonizotópok arányai. Más reaktorokra vonatkozó értékek McDougall és Harrison (1988) után
28