A 2008-2011 időszakban PhD ösztöndíjas hallgatóként kapcsolódtam be a Pannon Egyetem Radiokémiai és Radioökológiai Intézetében folyó – a Bevezetésben vázolt – két fontos kutatás-fejlesztési projektbe.
Kutatási feladataim, s egyben kutatómunkám célkitűzései az alábbiakban foglalhatók össze:
(1) A „gőzfejlesztő korróziós térkép” adatbázis kiegészítése, pontosítása, a korróziós-eróziós tendenciák előrejelzése
A 2000-2008 időszakban négy hazai intézet együttműködésében, a PE RRI témavezetésével tematikus korróziós vizsgálatok történtek a Paksi Atomerőmű Zrt. 4 reaktorblokkjának különböző gőzfejlesztőjéből származó 45 db hőátadó acélcső mintán. A munka keretében feladatom az erőmű által biztosított 13 db ausztenites acél hőátadó cső (típusa: 08X18H10T (GOSZT 5632-61)) általános korróziós állapotának és a felületi védő-oxidréteg fázisösszetételének tematikus vizsgálata volt azzal a céllal, hogy az új vizsgálati eredmények bázisán továbbfejlesszük (kiegészítsük és pontosítsuk) a korábbi években létrehozott ún. „gőzfejlesztő korróziós térkép” elektronikus adatbázist, illetve előrejelzést adjunk a korróziós-eróziós tendenciákról egyes gőzfejlesztőkben.
A kutatói munka az alábbi részfeladatokat foglalta magában:
– A hőátadó acélcsövek átlagos korróziósebességének meghatározása voltammetriás módszerrel bórsavas modelloldatokban.
– Az acélcsőminták – primerköri hőhordozóval érintkező – belső felületén kialakult oxidréteg morfológiájának és kémiai összetételének tanulmányozása
SEM-EDX módszerrel a mintákról készített frontális és keresztmetszeti csiszolatok SEM-felvételei alapján.
– A hőátadó acélcső minták belső felületén kialakult oxidrétegek fázisösszetételének vizsgálata konverziós-elektron-Mössbauer-spektroszkópiás (CEMS) módszerrel.
– A reaktor újraindítását modellező körülmények között a gőzfejlesztő hőátadó csövek belső felületéről a bórsavas hőhordozóba bejutó korróziótermékek kémiai mennyiségének meghatározása laboratóriumi modellrendszerben.
– A bórsavas kezelés felületi hatásainak (passzív állapot, radioaktivitás, morfológia és kémiai összetétel meghatározása voltammetriás, γ-spektrometriás és SEM-EDX módszerrel.
Konkrét laboratóriumi feladataim közé tartozott a mintaelőkészítés, a voltammetriás és SEM-EDX mérések elvégzése és kiértékelése, a bórsavas felületkezelésekben történő részvétel.
Disszertációmban elsősorban az AP-CITROX kémiai eljárással dekontaminált GF hőátadó csőfelületeket borító oxidréteg szerkezetében és korróziós állapotában az üzemidő múlásával összefüggésben kimutatható tendenciákkal foglalkoztam. Ezt elősegítette az azonos gőzfejlesztőkből különböző időpontokban kivágott hőátadó csőminták fontosabb mérési eredményeinek összehasonlító elemzése.
(2) Kémiai dekontaminációs technológiák korróziós és felületkémiai hatásának összehasonlító elemzése
(2.1.) Kémiai dekontaminációs bázistechnológia továbbfejlesztése és hatáselemzése A 2005. évben a PE RRI témavezetésével új kémiai dekontaminációs bázistechnológia megalkotását célzó kutatási-fejlesztési munka indult el. A kutatási projekt elsősorban a paksi atomerőműben a gőzfejlesztő dekontaminálásokra alkalmazott AP-CITROX eljárás kiváltására irányult. A munka folytatásaként a bázistechnológiát továbbfejlesztettük, melynek eredményeként az optimált technológiák alkalmasak mind a kiszakaszolható (GF, 1.VT) berendezések, mind a kiszerelhető berendezések (FKSZ forgórész) dekontaminálására. E munka részfeladatai a következők voltak:
– Mindhárom primerköri főberendezésre kifejlesztett dekontaminációs technológia laboratóriumi előkísérleteinek elvégzése inaktív mintákon, majd az optimált technológiai paraméterek mellett a kifejlesztett dekontaminációs technológia bevizsgálása üzemi aktív mintákon.
– Az aktív minták felületi szennyezettségének meghatározása γ-spektrometriás módszerrel a dekontaminációs kezelések előtt, illetve azt követően.
– A minták felületéről a kémiai kezelések során az oldatfázisba jutó ötvözőkomponensek (Fe, Cr, Ni) ICP-OES vizsgálata.
– Vizsgált próbatestek átlagos korróziósebességének meghatározása voltammetriás eljárással.
– A kémiai kezeléseket megelőzően és azt követően kialakult oxidréteg morfológiájának és kémiai összetételének vizsgálata pásztázó elektronmikroszkóppal (SEM), illetve elektrongerjesztésű energia-diszperzív röntgenanalitikai (EDX) módszerrel.
(2.2.) A totál dekontaminációs technológia fejlesztése és hatásvizsgálata
A 2009. évben a bázistechnológia adaptálásával intenzív kutatói munka indult, melynek keretében egy olyan totál dekontaminációra alkalmas technológia fejlesztését és laboratóriumi hatásvizsgálatát végeztük el, mellyel különböző – fémes hulladékként nyilvántartott – szerkezeti anyagok (ausztenites acél, szénacél, alumínium) radionuklid-mentesítése, valamint az üzemidő hosszabbítással összefüggésben a cserére szoruló kiszakaszolható berendezések szétszerelését megelőző dekontaminálása megoldható. A kutató-fejlesztői munka részfeladatai a következők voltak:
– Az inaktív mintákon elvégzett előkísérletek alapján meghatározott optimált műveleti paraméterek mellett a kémiai dekontamináció hatásvizsgálata laboratóriumi cirkulációs és a kvázi-statikus modellrendszerben üzemi aktív mintákon.
– A technológia hatékonyságára jellemző paramétereinek meghatározása:
• Dekontaminációs faktor# (DF) meghatározása γ-spektrometriás módszerrel.
#: Dekontaminációs faktor (DF) = Eredeti felületen mért radionuklidok által emittált γ-sugárzás intenzitása / Kezelt felületen mért radionuklidok által emittált γ-sugárzás intenzitása
• A dekontamináló oldatokba bejutó korróziótermékek meghatározása (Fe, Cr, Ni ) ICP-OES módszerrel.
– A minták korróziós állapotának összehasonlító vizsgálata potenciosztatikus polarizációs módszerrel (lineáris voltammetria) a dekontaminációs kezelést megelőzően és azt követően.
– A kezelést követően illetve az megelőzően a minták felületén kialakult oxidrétegek vizsgálata SEM-EDX módszerrel.
A kémiai dekontaminációs technológiák fejlesztése során konkrét feladatom a laboratóriumi kísérletekben való részvétel, illetve az elektrokémiai (voltammetria) és a felületkémiai (SEM-EDX) mérések elvégzése és kiértékelése volt. A totál dekontaminációs technológia fejlesztésénél vizsgált három szerkezeti anyag (ausztenites acél, szénacél, alumínium) közül dolgozatomban csak az ausztenites acél kémiai mentesítésével összefüggő eredményeket mutatom be. A technológiák felületkémiai és korróziós hatásának összehasonlító elemzése azzal a céllal történt, hogy áttekintést kapjunk az egyes technológiák hatékonyságáról, illetve a felületi védő-oxidrétegek vastagságára, morfológiájára, kémiai összetételére és passzivitására gyakorolt hatásáról.
Mindezek tükrében PhD disszertációm irodalmi részében ismertetem a paksi atomerőmű működési elvét, az atomerőművekben lejátszódó korróziós-kontaminációs folyamatokat, nagy hangsúlyt fektetve a primerköri szerkezeti anyagok felületi és korróziós tulajdonságainak, illetve a korróziótermék-transzport mechanizmusának tárgyalására. Röviden bemutatom az atomerőművekben általánosan alkalmazott dekontaminációs eljárásokat, majd betekintést adok a VVER-440 típusú atomerőművek gőzfejlesztőin végrehajtott kémiai dekontaminálások nemzetközi tapasztalataiba.
Részletesen elemzem a paksi atomerőműben alkalmazott AP-CITROX-eljárás gőzfejlesztőkre gyakorolt korróziós és felületkémiai hatását, illetve ismertetem a paksi atomerőműben jelenleg is alkalmazott főkeringtető szivattyú dekontaminálások folyamatát és az eljárás hatékonyságát. Az értekezés irodalmi részét a bázistechnológia fejlesztés folyamatának bemutatásával zárom.
A dolgozat kísérleti részében áttekintést nyújtok az alkalmazott vizsgálati módszerek és a vizsgálatok körülményeiről. A Kísérleti eredmények című fejezetben
mért eredményeket mutatom be, majd elemzem az AP-CITROX eljárással dekontaminált gőzfejlesztőkben az üzemidő múlásával összefüggő korróziós és felületkémiai változásokat. Végezetül az intézetünkben kifejlesztett dekontaminációs technológia(ák) laboratóriumi hatásvizsgálata során nyert hatékonyságra jellemző adatok figyelembevételével értékelem a kezelt minták korróziós és felületkémiai jellemzőit.