Radionuklidok koncentrációjának meghatározása

A laboratóriumi gamma spektrometriai mérések szcintillációs illetve manapság inkább félvezető detektorokkal történnek [85, 119]. A dozimetriai szempontból fontos gamma sugárzó radionuklidok mérése rutin radioanalitikai eljárásnak minősül. A minták előkészítése nem időigényes és könnyen kivitelezhető feladat. A radioaktív sugárzások mérésére alkalmas detektorokat, a kölcsönhatásokon alapuló működési jelleg alapján gázionizációs, szcintillációs, félvezető és egyéb detektorokat különböztetünk meg. Méréseim során félvezető detektorral dolgoztam, ezért a következőkben részletesen kifejtem a méréstechnikáját.

5.1.2. Félvezető detektorok

A félvezető detektorokat napjainkban már dózisméréseknél is alkalmazzák, de gyakorlati felhasználása a γ-spektrometriában a legjelentősebb. Félvezető detektorokkal a γ-sugárzásnak mind intenzitását, mind spektrális eloszlását meg tudjuk mérni. Intenzitás mérésekor a félvezető detektorok alkalmazása nem jelent számottevő előnyt az ionizációs kamrával, GM-számlálóval, szcintillációs detektorokkal szemben.

A legkorszerűbb szcintillációs detektorokhoz viszonyítva azonos sugárzásra a félvezető detektorok felbontása egy nagyságrenddel jobb, ami lehetőséget nyújt valamennyi γ-sugárzó radioaktív komponens meghatározására.

A félvezető detektor lényegében szilárd ionizációs kamrának tekinthető. Egyik előnye az, hogy nagy sűrűsége miatt a detektálandó részecske kisebb detektortérfogatban tudja leadni az energiáját. Egy töltéshordozó pár keltéséhez hozzávetőlegesen egy nagyságrenddel kisebb energia szükséges (germániumban 2,8 eV, szilíciumban 3,6 eV), mint a gázionizációs, és mintegy harmincszor kisebb, mint egy szcintillációs detektorban. Ez azt jelenti, hogy azonos mértékű energialeadás mellett jóval több töltéshordozó keletkezik, ami javítja a mérési statisztikát, így a felbontást is.

A töltéshordozókat itt is, úgy, mint a gázionizációs detektoroknál, elektromos tér segítségével gyűjtik össze az elektródokon [85].

A keletkezett töltéshordozók mennyisége a beérkező sugárzás energiájával arányos lesz, így a félvezető detektorok alkalmasak energiaszelektív mérésre.

A félvezető detektorok alkalmazása a γ-spektrometriában nagyon elterjedt. Ennek oka, hogy a félvezető detektort spektroszkópiai célokra használva nagyon jó energiafelbontás érhető el (összehasonlításul: a legkorszerűbb szcintillációs detektornál azonos sugárzásra a felbontás egy nagyságrenddel rosszabb). Hátrány, hogy igen érzékeny és jó minőségű (ún.

töltésérzékeny) erősítőberendezés szükséges a néhány mV-os impulzusok feldolgozására. A félvezető detektorokat a méréshez alacsony hőmérsékleten kell tartani, a spontán töltéshordozók által keltett zaj csökkentése céljából és hogy jó felbontású spektrumokat kapjunk. Ez rendszerint alacsony hőmérsékleten (kb. –200^°C) történik. A gyakorlatban a félvezető detektorokat folyékony nitrogénnel, vagy elektromos áram segítségével hűtik le az üzemi hőmérsékletre.

A detektort vákuumkamrában helyezik el, ahol igen nagy (< 10^-5 torr) vákuumot kell biztosítani, hogy a detektor felületén ne legyenek kondenzált részecskék. Tokozásához

alumínium vagy berillium használatos. Újabban az alacsony háttér és az alacsony induló energiaszint biztosítása céljából karboepoxi tokozást is alkalmaznak.

A HPGe (HP: high purity; nagy tisztaságú) félvezető detektorral mért gammaspektrumon alapuló módszer alkalmazása a legkedvezőbb. A nagytisztaságú (max. 10¹⁰ szennyező atom/cm³) félvezető kristály teljes térfogatában intrinsic tulajdonságú, tehát itt a teljes térfogatban lejátszódó kölcsönhatások során leadott energia hasznosul. Mivel aránylag nagy térfogatú kristályokat lehet előállítani, megfelelő számlálási hatásfok (30-50%) érhető el. A tokozástól függően 15 keV-től 10 MeV-ig alkalmas a γ-sugárzás vizsgálatára, a sugárenergia meghatározására.

A detektorok energiafelbontása a gamma fotonok által keltett töltéshordozók számának statisztikus ingadozásától függ. A felbontást a ⁶⁰Co-izotóp 1332 keV-os csúcsára szokták megadni, értéke 2 keV körüli. Ez sokkal jobb, mint a szcintillációs detektoroké, így összetett spektrumok kiértékelésére is alkalmasak.

A hatásfokot a 76x76 mm-es NaI(Tl) szcintillációs kristályra vonatkoztatva adják meg általában a ⁶⁰Co izotóp 1332 keV-os csúcsán. A hatásfok nagymértékben energiafüggő, kis energiáknál a detektor típusa szerint (n vagy p) nagy eltérést tapasztalunk.

A sokcsatornás analizátorral felvett spektrum lehetővé teszi számunkra a vizsgálandó minta teljes analízisét, így valamennyi izotóp komponens gamma-spektrumának egyidejű, egymástól független mérését.

Az ²³⁸U sorban a γ sugárzás a ²²⁶Ra és leányelemei bomlásakor keletkezik, így az építőanyagok minősítésénél sok esetben a ²²⁶Ra koncentrációját szokták megadni.

Minőségi elemzés

Az erősítést úgy kell megválasztanunk, hogy a mérni kívánt legnagyobb energiájú gamma-foton által keltett jel még a mérési tartományba essen.

A spektrumon láthatjuk, hogy különböző csatornákban eltérő számú jel van. Az egyes csúcsok helyének megfelelő energia, s ezek alapján az ismeretlen radionuklidok azonosítása érdekében, a spektrométert az adott beállítás (nagyfeszültség, erősítés) mellett kalibrálni kell.

Az energia kalibrációt ismert radionuklidokkal – s így ismert energiájú gamma-fotonokat sugárzó –, etalonokkal végezzük. A csúcsok helye és energiája ismeretében meghatározzuk a csatornaszám-energia összefüggést. Ezek után már egy ismeretlen minta minőségi elemzése is elvégezhető. A spektrum alapján meghatározzuk az energiákat, majd táblázatból megkeressük a hozzá tartozó radionuklidokat. Összetett spektrumoknál az azonosítást segítheti a gamma-fotonok hozamának ismerete is.

Mennyiségi meghatározás

Egy radioaktív készítmény, minta aktivitását relatív vagy abszolút módszerrel határozhatjuk meg.

A relatív módszer akkor használható, ha a meghatározandó mintának megfelelő összetételű (azonos izotópokat tartalmazó), közel azonos mátrixú és sűrűségű, ismert aktivitású mintánk van, valamint a mérési geometria is azonos. Ismert aktivitású mintával meghatározzuk az egységnyi aktivitás által kiváltott csúcsterületet, majd az ismeretlen aktivitású minta megfelelő csúcsát kiválasztva, a csúcsterületeket összehasonlítva számoljuk az aktivitást (Az értékeket azonos időtartamra és tömegre kell vonatkoztatni.).

Az abszolút módszernél bármilyen izotópból álló, de az egész energiatartományt átfogó ismert aktivitású mintára, etalonra van szükségünk. Ezzel az etalonnal határozzuk meg a detektor hatásfokának energiafüggését, a mérendő mintával közel azonos geometriában (távolság, mintatartó, árnyékolás stb.).

Mivel számos esetben a radioaktív bomlás többféle módon lehetséges, többféle részecske, kvantum keletkezhet, az egyes hozamoknak megfelelő valószínűséggel, ilyen esetben többféle energiájú sugárzásból több aktivitás is számolható. Az így kapott aktivitás értékeket – mérés bizonytalanságát figyelembe véve – súlyozottan lehet átlagolni.